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清華大學(xué)材料學(xué)院林紅團(tuán)隊(duì)合作在鈣鈦礦太陽能電池研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展
2025-09-17 12:02:27清華大學(xué)閱讀量：21661 我要評(píng)論
金屬鹵化物鈣鈦礦因其優(yōu)異的光電性能和溶液法加工特性，已成為光伏領(lǐng)域中最具發(fā)展前景的材料體系之一。然而，在鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)的制備過程中，常用溶劑二甲基亞砜(DMSO)易殘留于鈣鈦礦層與傳輸層之間的埋底界面處，進(jìn)而引發(fā)界面孔洞、結(jié)晶無序以及殘余應(yīng)力積累等問題，嚴(yán)重限制了器件的最終光電轉(zhuǎn)換效率與長期運(yùn)行穩(wěn)定性。盡管傳統(tǒng)界面修飾策略(如自組裝單分子層)可在一定程度上改善界面性質(zhì)，但由于其作用機(jī)制相對(duì)靜態(tài)、作用深度有限，難以有效清除深埋于界面區(qū)域的DMSO殘留物。因此，發(fā)展一種能夠?qū)崿F(xiàn)動(dòng)態(tài)、深入清除界面殘留物的新策略，已成為當(dāng)前該領(lǐng)域亟待突破的關(guān)鍵科學(xué)問題。 
近日，清華大學(xué)材料學(xué)院林紅教授團(tuán)隊(duì)合作在鈣鈦礦太陽能電池埋底界面二甲基亞砜(DMSO)殘留去除方面取得重要研究進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出了一種光響應(yīng)分子工程策略，將具有光異構(gòu)化特性的4'-氨基偶氮苯-4-磺酸(AABSA)分子引入SnO?/鈣鈦礦埋底界面。在紫外光激發(fā)下，AABSA分子可發(fā)生快速、可逆的順反異構(gòu)轉(zhuǎn)變，憑借其動(dòng)態(tài)異構(gòu)運(yùn)動(dòng)實(shí)現(xiàn)對(duì)界面殘留DMSO的高效原位清除，顯著提升了鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量、釋放了殘余拉應(yīng)力，并優(yōu)化了電荷傳輸性能。
圖1.光響應(yīng)分子紫外激發(fā)下的超快順反異構(gòu)及動(dòng)態(tài)消除埋底界面DMSO殘留機(jī)制示意圖
團(tuán)隊(duì)通過原位紫外光照UV-vis光譜和超快瞬態(tài)吸收光譜分析，證實(shí)了AABSA分子具有超快光異構(gòu)能力。進(jìn)一步通過液體核磁共振(NMR)等實(shí)驗(yàn)，揭示了AABSA與DMSO之間存在顯著相互作用。理論計(jì)算表明，順式AABSA與DMSO的結(jié)合能高于反式構(gòu)型，但仍低于PbI?與DMSO的結(jié)合能。這一結(jié)合能梯度差異引導(dǎo)順式AABSA優(yōu)先捕獲DMSO分子，隨后回復(fù)為反式構(gòu)象，將DMSO向上輸送；最終DMSO被上層PbI?捕獲，而反式AABSA恢復(fù)為順式構(gòu)型，完成單次輸送循環(huán)。在持續(xù)紫外光照射下，AABSA發(fā)生高速、可逆的順反異構(gòu)，驅(qū)動(dòng)DMSO從埋底界面定向、連續(xù)向外遷移，直至其被完全清除。
圖2.鈣鈦礦薄膜埋底界面DMSO殘留、結(jié)晶有序性及殘余應(yīng)力分析
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，單純的紫外處理并不能有效減少埋底界面處的孔洞缺陷；而只有在光響應(yīng)分子AABSA存在的鈣鈦礦薄膜中，紫外光照才能顯著抑制這類界面孔洞。NMR定量分析顯示，經(jīng)紫外處理的AABSA改性鈣鈦礦薄膜中DMSO殘留量顯著降低，僅為對(duì)照組薄膜的12%，證實(shí)了AABSA分子在光誘導(dǎo)異構(gòu)化過程中對(duì)DMSO殘留的高效清除作用。此外，DMSO的動(dòng)態(tài)移除與AABSA的界面修飾效應(yīng)協(xié)同作用，全面提升了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量。光致發(fā)光mapping分析表明，改性薄膜從底部到頂部的PL峰位差異僅為1.2nm，顯示出高度一致的結(jié)晶有序性；殘余應(yīng)力測(cè)試結(jié)果進(jìn)一步揭示，原本處于拉伸應(yīng)力狀態(tài)的薄膜埋底區(qū)域轉(zhuǎn)變?yōu)閴嚎s應(yīng)力狀態(tài)，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性得到增強(qiáng)。同時(shí)，AABSA的引入優(yōu)化了鈣鈦礦與傳輸層之間的能級(jí)匹配，有效改善了電荷的抽取與傳輸效率。
圖3.鈣鈦礦太陽能電池器件效率及長期穩(wěn)定性
研究團(tuán)隊(duì)采用光響應(yīng)分子界面工程策略，成功制備出正式(n-i-p)結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽能電池，并實(shí)現(xiàn)了26.01%的冠軍效率(小面積器件)。在穩(wěn)定性方面，光致發(fā)光mapping結(jié)果驗(yàn)證了改性后的鈣鈦礦薄膜優(yōu)異的紫外耐受性。器件在多種測(cè)試條件下均表現(xiàn)出出色的穩(wěn)定性：在空氣中放置4512小時(shí)后，仍保持91.5%的初始效率；在連續(xù)光照720小時(shí)后，效率保持在91.2%；在85°C氮?dú)庵欣匣?00小時(shí)，效率保持率為77%；在最大功率點(diǎn)(MPP)跟蹤測(cè)試320小時(shí)后，器件仍能維持96.1%的初始性能。該工作為高性能鈣鈦礦光伏器件中的動(dòng)態(tài)界面調(diào)控建立了一種通用的分子設(shè)計(jì)范式。
研究成果以“超快光驅(qū)動(dòng)分子工程動(dòng)態(tài)消除兩步法鈣鈦礦太陽能電池埋底界面DMSO殘留”(Ultrafast Light-Driven Molecular Engineering for Dynamic Elimination of Buried Interfacial DMSO Residuals in Two-Step Fabricated Perovskite Solar Cells)為題，于9月3日發(fā)表于《先進(jìn)能源材料》(Advanced Energy Materials)。
清華大學(xué)材料學(xué)院2022級(jí)博士生楊劍飛為論文第一作者，清華大學(xué)材料學(xué)院教授林紅和武漢大學(xué)教授王植平為論文通訊作者。研究得到國家自然科學(xué)基金委員會(huì)的支持。
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